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Steve Buscemi est le fils de Dorothy Wilson, réceptionniste, et de John Buscemi, éboueur et vétéran de la guerre de Corée. Il a trois frères, Jon, Ken et Michael, et est élevé dans la tradition catholique. Après le lycée, il fait quelques petits boulots et s'inscrit au Lee Strasberg Theatre Institute. Il commence ensuite à écrire et jouer des pièces de théâtre avec son ami Mark Boone Junior. De 1980 à 1984, il travaille comme pompier dans la compagnie 55 du {{lang}}.
Il fait ses débuts au cinéma en 1984 avec Vincent Gallo dans {{lang}} d'Eric Mitchell, puis apparaît dans la série Deux flics à Miami en 1986. Cette même année, il obtient son premier grand rôle dans Un clin d'œil pour un adieu où il incarne un compositeur atteint du sida. En 1989, il fait une apparition remarquée dans {{lang}}, de Jim Jarmusch.
En 1990, il rencontre les frères Joel et Ethan Coen pour le film de gangsters Miller's Crossing. Ce film marque le début de leur collaboration : suivront Barton Fink (1991), Le Grand Saut (1994), et surtout Fargo (1996) et The Big Lebowski (1997) dans lesquels il interprète des rôles plus importants, Carl Showalter, petit criminel minable, et Donny, joueur de bowling aimable et naïf.
En 1992, il tient son premier rôle principal dans {{lang}}, où il interprète le rôle d'un scénariste raté, aidé par un producteur escroc ; puis incarne son personnage qui reste le plus connu : le gangster {{M.}} Pink dans {{lang}} de Quentin Tarantino, un rôle que le réalisateur avait écrit pour lui-même avant de s'effacer devant la prestation de Buscemi pendant les auditions. Il remporte pour ce rôle l'{{lang}} du meilleur acteur dans un second rôle.
Steve Buscemi en 1996.
Ce film lui ouvre désormais les portes d'une carrière essentiellement faite de seconds rôles, où son physique particulier, silhouette mince, peau pâle, yeux légèrement exorbités, dentition irrégulière, le rend aisément identifiable. Ainsi, dans Fargo, un témoin le décrit à la police locale en ces termes : {{Citation étrangère}} (qui peut se traduire par « le petit gars avait un air bizarre ») avant de préciser : {{Citation étrangère}} (« Plus que la moyenne »).
Il est cependant ouvert à tous les genres cinématographiques et reste très complice avec Quentin Tarantino {{incise}}, Robert Rodriguez (Desperado, Spy Kids 2 : Espions en herbe et Spy Kids 3 : Mission 3D), les frères Joel et Ethan Coen, Tom DiCillo ou encore Alexandre Rockwell. Côté comédie, il fait régulièrement des apparitions dans les films d'Adam Sandler. Il fait également une « incursion » dans les films à gros budgets avec principalement les blockbusters de Michael Bay : Armageddon (1998) et {{lang}} (2005), ainsi que dans Les Ailes de l'enfer (1997), où son rôle de tueur en série lui vaut une nomination au Saturn Award du meilleur acteur dans un second rôle, et dans {{lang}} (2003), où il joue un poète raté qui se reconvertit en braqueur de banques. Il prête également sa voix au personnage de Randall Boggs dans Monstres et Cie (2001).
Mais il est tout aussi doué pour les comédies indépendantes américaines telles que {{lang}} (2002), où il interprète un attachant collectionneur de vinyles, rôle pour lequel il remporte une deuxième fois l'{{lang}} du meilleur acteur dans un second rôle.
En 2004, il interprète un rôle secondaire récurrent, celui de Tony Blundetto, un cousin de Tony Soprano, dans la série télévisée Les Soprano. De 2010 à 2014, il tient le rôle principal, celui du politicien et mafieux Enoch Thompson, dans la série télévisée {{lang}}, qui se déroule à Atlantic City pendant la prohibition. Il a remporté pour ce rôle le Golden Globe du meilleur acteur dans une série télévisée dramatique en 2011 et le Screen Actors Guild Award du meilleur acteur dans une série dramatique en 2011 et 2012.
En parallèle à sa carrière d'acteur, Steve Buscemi s'est lancé dans la réalisation : en 1992, il écrit et mis en scène un court métrage intitulé {{lang}} et dans lequel il joue aux côtés de ses amis Mark Boone Jr. et Seymour Cassel. Il s'essaie au long métrage en 1996 avec {{lang}}, dans lequel il dirige Chloë Sevigny, Anthony LaPaglia, Daniel Baldwin et Samuel L. Jackson et dans lequel apparaît son fils Lucian.
Après avoir réalisé deux épisodes de la série télévisée Oz, sur l'univers carcéral, il reste dans le même registre avec le film {{lang}}. C'est l'adaptation du roman d'Edward Bunker, un ancien détenu, qui n'était autre que {{M.}} Blue dans {{lang}}. On retrouve dans ce film une distribution impressionnante : Willem Dafoe, Danny Trejo, Mickey Rourke, Edward Furlong, etc. Il met ensuite en scène quatre épisodes de la série Les Soprano.
En 2005, il réalise son {{3e}} métrage, Lonesome Jim, avec Casey Affleck, Liv Tyler et toujours ses compères Mark Boone Jr. et Seymour Cassel.
En 2007, il met en scène l'intimiste {{lang}} avec Sienna Miller. Le film est un remake d'un film néerlandais du même nom réalisé en 2003 par Theo van Gogh, petit-neveu de Vincent van Gogh. Pour coller au style du cinéaste hollandais, Buscemi n'utilise que trois petites caméras numériques : une qui filme le personnage masculin (en l'occurrence lui-même), la seconde pour Sienna Miller et la dernière pour les décors. Le tournage a ainsi été très rapide.
Il est marié depuis 1987 à la chorégraphe et réalisatrice Jo Andres ; ils ont un fils prénommé Lucian.
Le {{date-}}, il est gravement blessé de plusieurs coups de couteau au visage, au cou et au bras pendant une bagarre dans une boîte de nuit.
Après les attentats du 11 septembre 2001, il se présente à son ancienne caserne de pompiers comme volontaire et participe aux recherches pendant une semaine dans les décombres du {{lang}}. Le {{date-}}, il est arrêté pour avoir participé activement à des manifestations contre la fermeture de six casernes de pompiers de New York.
C'est un lointain cousin de Chris Baio, bassiste de {{lang}}.